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Dec 18, 2023

Kohärente Korrelationsbildgebung zur Auflösung schwankender Materiezustände

Nature Band 614, Seiten 256–261 (2023)Diesen Artikel zitieren 7533 Zugriffe 1 Zitate 144 Details zu altmetrischen Metriken Eine Autorenkorrektur zu diesem Artikel wurde am 24. Mai 2023 veröffentlicht. Dieser Artikel wurde

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144 Altmetrisch

Details zu den Metriken

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Fluktuationen und stochastische Übergänge sind in Systemen im Nanometerbereich allgegenwärtig, insbesondere wenn Unordnung vorliegt. Allerdings wurde ihre direkte Beobachtung bisher durch einen scheinbar grundlegenden, signalbegrenzten Kompromiss zwischen räumlicher und zeitlicher Auflösung behindert. Hier entwickeln wir kohärente Korrelationsbildgebung (CCI), um dieses Dilemma zu überwinden. Unsere Methode beginnt mit der Klassifizierung aufgezeichneter Kamerabilder im Fourier-Raum. Kontrast und räumliche Auflösung ergeben sich durch selektive Mittelung über Frames mit demselben Zustand. Die zeitliche Auflösung bis hin zur Erfassungszeit eines einzelnen Frames ergibt sich unabhängig von einer außergewöhnlich niedrigen Fehlklassifizierungsrate, die wir durch die Kombination einer korrelationsbasierten Ähnlichkeitsmetrik1,2 mit einem modifizierten, iterativen hierarchischen Clustering-Algorithmus3,4 erreichen. Wir wenden CCI an, um bisher unzugängliche magnetische Fluktuationen in einem stark entarteten Zustand einer Magnetstreifendomäne mit einer Auflösung im Nanometerbereich zu untersuchen. Wir decken ein komplexes Netzwerk von Übergängen zwischen mehr als 30 diskreten Zuständen auf. Unsere raumzeitlichen Daten ermöglichen es uns, die Pinning-Energielandschaft zu rekonstruieren und so die auf mikroskopischer Ebene beobachtete Dynamik zu erklären. CCI erweitert das Potenzial neuer Röntgenquellen mit hoher Kohärenz massiv und ebnet den Weg für die Beantwortung großer grundlegender Fragen wie dem Beitrag von Pinning5,6,7,8 und Topologie9,10,11,12 bei Phasenübergängen und der Rolle von Schwankungen der Spin- und Ladungsordnung in der Hochtemperatursupraleitung13,14.

Die Schwierigkeit, stochastische Prozesse abzubilden, geht auf ein konzeptionelles Dilemma zurück: Um eine räumlich-zeitliche Auflösung zu erreichen, müssen sowohl Vollfeld- als auch Scanning-Bildgebungsansätze das erkannte Signal über Tausende von Pixeln verteilen. Je besser also die angestrebte räumliche Auflösung ist, desto größer ist das benötigte Signal. Die Anzahl der Probe-Sonde-Wechselwirkungen pro Volumen und Zeit ist jedoch begrenzt – nicht nur aufgrund von Quellen-, Optik- und Detektorbeschränkungen, sondern letztendlich aufgrund von Probenstörungen wie Erwärmung, Spannung, elektronische Anregungen, Kontrastbleiche und sogar Probenzerstörung15,16 . Eine hohe räumliche Auflösung erfordert daher eine umfangreiche zeitliche Signalmittelung. Erfolgt diese Mittelung mangels besserer Erkenntnisse wahllos, führt dies zu einem Verlust der zeitlichen Auflösung und zu bewegungsunscharfen Bildern. Unter bestimmten Bedingungen können charakteristische raumzeitliche „Modi“ eines dynamischen Systems über diese herkömmliche zeitliche Auflösungsgrenze hinaus wiederhergestellt werden. Die Modenzerlegung verbessert jedoch nur das Signal-Rausch-Verhältnis von Moden, die sich zeitlich wiederholen17,18; Die Entrauschung unregelmäßiger zeitlicher Signale liegt außerhalb ihres Rahmens18. Alternativ kann die Mixed-State-Ptychographie verwendet werden, um statische Bilder der am häufigsten besuchten Staaten innerhalb des Mittelungszeitraums zu rekonstruieren19. Wenn jedoch der tatsächliche Ablauf der Ereignisse von Interesse ist, scheint der Kompromiss zwischen räumlicher und zeitlicher Auflösung von grundlegender Bedeutung zu sein.

CCI überwindet diese Grenze. Die Schlüsselidee besteht darin, Schnappschüsse von kohärenten Fourier-Raum-Streuungsmustern als Rohdaten aufzuzeichnen und auszunutzen, dass selbst bei geringer Photonenzahl – wo eine Bildgebung nicht möglich ist – jedes Streuungsmuster Speckle-Fingerabdrücke des realen Raumzustands des Systems enthält. Durch die Kombination von Entwicklungen in der Photonenkorrelationsspektroskopie, der Nanopartikel-Tomographie1,2 und der Genomforschung3 nutzen wir diese Empfindlichkeit, um den Zustand jedes Schnappschusses und damit die Zeitstempel jedes Zustands in einer Folge von Tausenden von Bildern genau zu klassifizieren. Die räumliche Auflösung ergibt sich unabhängig aus dem informierten Durchschnitt der Streumuster im gleichen Zustand, die wir hier durch holographisch unterstützte Phasenabfrage in reale Raumbilder umwandeln (siehe Methoden). CCI ermöglicht es uns, eine reichhaltige Fluktuationsdynamik in einem ansonsten gut erforschten magnetischen Material zu entdecken, was die Bandbreite unerwarteter Physik veranschaulicht, die in fluktuierenden Materiezuständen verborgen ist, und die Leistungsfähigkeit von CCI bei der Erforschung dieses Gebiets hervorhebt.

Um CCI zu entwickeln und zu demonstrieren, untersuchen wir ein Lehrbuchbeispiel eines fluktuierenden Materiezustands20,21: die endliche Temperaturdynamik eines stark entarteten magnetischen Grundzustands. Wir konzentrieren uns auf mäandernde Domänen22 in einer [Pt (2,7 nm)/Co60Fe20B20 (0,8 nm)/MgO (1,5 nm)]×15-Mehrfachschicht23 – einem dünnschichtigen, senkrechtmagnetischen Ferromagneten mit geringer Pinning, der eine weit verbreitete Materialklasse darstellt gilt als Plattform für zukünftige Informationstechnologien24. Aufgrund des geringen Pinings im Material wird erwartet, dass die thermische Aktivierung magnetische Konfigurationsübergänge in diesem System vorantreibt, das nicht nur für die kodierte Information von entscheidender Bedeutung ist, sondern im Grunde auch ein weitgehend unerforschtes Gebiet ist.

Hier untersuchen wir die Natur solcher magnetischen Konfigurationsschwankungen, indem wir eine nahezu kontinuierliche Folge von Schnappschüssen der Out-of-Plane-Magnetisierungskomponente mz(x, t) in einem festen Sichtfeld und bei einer konstanten Kryostattemperatur von 310 K aufzeichnen ( x ist die räumliche Koordinate und t ist das Zeitintervall des Schnappschusses. Schnappschüsse I(q, t) wurden im Impulsraum (q ist der Photonenimpulstransfer) durch resonante Röntgenstreuung in Vorwärtsgeometrie in Kombination mit einer holographischen Maske aufgezeichnet, um Realraumbilder von mz(x, t) nach Phase robust zu rekonstruieren Abruf. Technische Details finden Sie unter Methoden.

Abbildung 1a zeigt Bilder der natürlichen Entwicklung von mz(x, t), rekonstruiert aus aufeinanderfolgenden Mittelwerten von 200 Schnappschüssen (Kamerabildern). Die meisten Bilder zeigen einen nahezu binären Schwarz-Weiß-Kontrast, und die resultierenden Muster können als statische, labyrinthartige Domänen von mz interpretiert werden, die nur durch die erwarteten Domänenwandbereiche mit verschwindendem Kontrast unterbrochen werden. Mit der Zeit ändern sich diese Domänenzustände jedoch. Ihre thermische Dynamik ist hauptsächlich durch eine allmähliche Entwicklung des Domänenwandnetzwerks gekennzeichnet. Überraschenderweise ist die Dynamik diskret (die magnetischen Zustände sind \(\{{m}_{z}^{i}({\bf{x}}),i=1,2,3,\ldots \}\). abzählbar) und wiederkehrend (die gleichen Zustände werden nach einer zufälligen Menge von Zwischenzuständen erneut besucht).

a, Beispielbilder der sich thermisch entwickelnden magnetischen Labyrinthdomänenzustände bei 310 K. Jedes Bild wurde durch Fourier-Transformationsholographie aus Streudaten rekonstruiert, die sequentiell über die angegebenen Zeitintervalle gemittelt wurden. Bereiche mit hohem Kontrast weisen auf ein stationäres Verhalten der lokalen Out-of-Plane-Magnetisierung mz hin, und graue Merkmale entsprechen einer ungelösten Dynamik während des Mittelungszeitraums. b, Beispielbilder, rekonstruiert aus Durchschnittswerten von weniger Bildern. c–f, entwirrte magnetische Domänenzustände entsprechend dem Zeitintervall von b. Die Domänenzustände wurden mithilfe von CCI identifiziert und rekonstruiert. Maßstabsbalken, 500 nm.

Einige Bilder enthalten Bereiche mit grauem Kontrast, was darauf hindeutet, dass es sich bei dem Bild um eine Überlagerung sich dynamisch entwickelnder Domänenzustände handelt. Man kann versuchen, die Zwischendynamik aufzulösen, indem man weniger Belichtungen durchschnittlich macht (Abb. 1b). Dies geht jedoch mit einem Verlust an Bildauflösung und Kontrast einher. Tatsächlich stellen wir fest, dass es ohne Erhöhung der einfallenden Intensität auf einen Störungsbereich unmöglich ist, die überlagerten magnetischen Zustände (Abb. 1c – f), die Abb. 1b bilden, auf die herkömmliche Weise der blinden Mittelung aufeinanderfolgender Bilder zeitlich aufzulösen.

CCI kann dieses Dilemma lösen, wie in Abb. 2 skizziert, indem alle Streumuster vor einer räumlichen oder zeitlichen Mittelung anhand ihrer zugrunde liegenden Domänenzustände klassifiziert werden. Aus einem informierten Signalmittelwert \({\langle.) können dann hochauflösende Realraumbilder der reinen Domänenzustände \({m}_{z}^{i}({\bf{x}})\) rekonstruiert werden I({\bf{q}},t)\rangle }_{t| {m}_{z}({\bf{x}},t)={m}_{z}^{i}( {\bf{x}})}\). Im Gegensatz dazu ergibt sich die zeitliche Auflösung aus der Präzision, mit der jeder Schnappschuss und damit jeder Zeitstempel dem richtigen Zustand zugeordnet wird. Die zeitliche Auflösung von CCI ist daher unabhängig von der räumlichen Auflösung, also dem erfassten q-Bereich, sondern hängt von der Ähnlichkeit zwischen Zuständen, dem Speckle-Kontrast, der Belichtungszeit und von der Präzision (Jitter) der aufgezeichneten Zeitstempel ab.

Oben: Sequenz von Kamerabildern, die kohärente Fourier-Raum-Streumuster zeigen. Die kohärente Korrelationsbildgebung klassifiziert Streubilder nach ihrem zugrunde liegenden Domänenzustand, der durch die Farben angezeigt wird. Unten: Realraumbilder, rekonstruiert aus einem informierten Durchschnitt von Einzelbildern im gleichen Zustand. Maßstabsbalken, 500 nm.

Die Klassifizierung von Schnappschüssen basiert auf einem rauscharmen Maß für die Ähnlichkeit oder den „Abstand“ zwischen Schnappschüssen und wird in drei Phasen durchgeführt, wie in Abb. 3 dargestellt. Zunächst erhalten wir basierend auf der Clusterbildung4, die aus der Genidentifizierung3 bekannt ist, ein As - möglichst vollständiger Satz magnetischer Domänenkonfigurationen, kodiert im Ensemble aller Schnappschüsse. Zweitens bewerten wir den Fehlklassifizierungsfehler bei der Zuordnung einzelner Frames zu diesen Domänenkonfigurationen als Funktion der Ähnlichkeit zwischen den Konfigurationen. Und drittens gruppieren wir auf der Grundlage eines akzeptablen Schwellenwerts für Fehlklassifizierungsfehler, der durch die interessierende Physik definiert ist (hier verwenden wir einen Fehler von weniger als 1 %), ähnliche Domänenkonfigurationen, bis der Zuordnungsfehler zwischen Frames und Gruppen unter diesem akzeptablen Schwellenwert liegt. Wir nennen die Gruppen „Zustände“, weil wir sie räumlich und zeitlich auflösen können, und die Konfigurationen innerhalb der Gruppen „interne Modi“, um zu betonen, dass sie räumlich, aber nicht zeitlich aufgelöst werden. Einzelheiten finden Sie unter Methoden und erweiterte Datenabbildungen. 2–6.

a, Paarkorrelationskarte eines beispielhaften Satzes von 250 Kamera-Schnappschüssen. Der Einschub zeigt das magnetische Bild, das aus dem sequentiellen Durchschnitt aller 250 Schnappschüsse rekonstruiert wurde. b, Ähnlichkeitsabstand, abgeleitet aus der normalisierten Paarkorrelation des Musters in a. c, Dendrogramm, berechnet aus b durch einen agglomerativen, hierarchischen Clustering-Algorithmus. Natürliche Unterteilungen werden durch außergewöhnlich große Inkonsistenzen zwischen der vertikalen Schrittgröße und der Standardabweichung von Links auf niedrigerer Ebene erkannt, wie durch die Farbe angezeigt. Die vollständige Auftrennung in die Cluster in d erfolgt wie angegeben iterativ. Einzelheiten finden Sie unter Methoden. d, Räumlich aufgelöster Satz von Domänenkonfigurationen, rekonstruiert aus einem informierten Durchschnitt aller Snapshots jedes Clusters. e, Rekonstruierte zeitliche Entwicklung von Zuständen, wie sie durch Gruppieren von Domänenkonfigurationen aus d, d. h. durch Gruppieren der internen Modi A1 und A2, erhalten wurde. Gestrichelte Linien zeigen Zeiten ohne Datenpunkte an. Maßstabsbalken, 500 nm.

Insgesamt ordnet CCI 99,5 % unserer 28.800 Frames einem von 32 zeitlich aufgelösten Zuständen zu (Abb. 4a und Zusatzvideo 1), die aus 72 internen Modi bestehen (Extended Data Abb. 4, 6 und Zusatzvideo 2). Die Dynamik dieser Zustände ist in mehrfacher Hinsicht überraschend, wie in Abb. 4 zusammengefasst. Bereits ihre zeitliche Abfolge, dargestellt in Abb. 4b, zeigt unerwartetes Verhalten. Erstens ist die beobachtete Dynamik im Gegensatz zu zuvor berichteten thermisch aktivierten Prozessen in magnetischen Materialien (wie z. B. Two-State-Hopping20,21,25,26, Domänenwandkriechbewegung27, Barkhausen-Umkehr20,28 und Brownsche Bewegung von Skyrmionen29) weder zyklisch noch entwickelt sie sich weiter , zumindest nicht in den hier geklärten Zeitskalen. Zweitens wächst die Zahl der Staaten langsam, die Dynamik beschränkt sich jedoch weitgehend auf die bereits erforschte Gruppe von Staaten. Und drittens finden wir keine offensichtliche zeitliche Reihenfolge, wie etwa sich wiederholende Sequenzen oder eine bevorzugte Schaltfrequenz. Stattdessen folgen schnelle Oszillationen oft zufällig längeren Ruheperioden, und ein bestimmter Zustand (z. B. Zustand 2) kann manchmal mehrere zehn Minuten lang stabil sein und zu anderen Zeiten übermäßige Sprünge auf Zeitskalen von weniger als einer Sekunde ausführen, siehe Abb. 4b,d. Unter der Annahme, dass die Existenz interner Modi das Konzept der „Lebensdauer“ eines Zustands als Ganzes nicht beeinträchtigt, ist dieses Verhalten nicht mit dem etablierten Bild der Arrhenius-Aktivierung über einer festen Energiebarriere vereinbar, bei der erwartet wird, dass längere Lebensdauern exponentiell unterdrückt werden . Stattdessen deutet diese Beobachtung auf eine dynamische Energielandschaft aufgrund von Korrelationseffekten des Multidomänenzustands hin.

a, Realraumbilder aller Domänenzustände. Die kreisförmigen farbigen Ränder beziehen sich auf die in c. angegebenen Agglomerate. b, Zeitliche Entwicklung der Staaten. Die Hintergrundtöne beziehen sich auf die Agglomerate. Gestrichelte Linien zeigen Zeiten ohne Datenpunkte an. c, Übergangsnetzwerk der Domänenkonfigurationen. Der Abstand zwischen den Knoten stellt ungefähr den Pearson-Abstand der entsprechenden Zustände dar. Die Breite der Verbindungslinien gibt die Anzahl der beobachteten Paarübergänge an. Der Durchmesser der kreisförmigen orangefarbenen Konturen veranschaulicht die gesamte beobachtete Lebensdauer jedes Zustands. Hintergrundfarben heben staatliche Agglomerate hervor. d, Vergrößerung des mit einer Lupe markierten Bereichs in b. Die angezeigten Realraumbilder wurden ausschließlich aus dem entsprechenden Satz von Einzelbildern rekonstruiert. e, Karte attraktiver (blaue Punkte) und abstoßender (rote Bereiche) Ansteckplätze. Der Hintergrund zeigt die Position der Domänenwände und ihr relatives Auftreten in den internen Moden. Maßstabsbalken, 500 nm.

Ein detaillierteres Bild der Dynamik ergibt sich, wenn man den Ähnlichkeitsabstand von Übergängen betrachtet, wie im Übergangsnetzwerk in Abb. 4c dargestellt. Die Ausdehnung des Netzwerks in diesem Ähnlichkeitsraum bleibt nach Zustand 7 nahezu konstant (Zustände werden nach Vorkommen nummeriert), was den sich nicht weiterentwickelnden Charakter der Dynamik unterstreicht. Noch wichtiger ist jedoch, dass die Sprungfrequenz offensichtlich nicht mit der Sprungentfernung verknüpft ist (vergleiche beispielsweise die Zustände 2, 3, 4, 27). Stattdessen entsteht eine zugrunde liegende Ordnung, wenn wir den Abstand und die Häufigkeit der beobachteten Übergänge kombinieren (siehe Methoden). Mit dieser Metrik trennt sich das Netzwerk in Agglomerate, siehe Abb. 4b,c. Übergänge innerhalb dieser Agglomerate sind viel häufiger als zwischen ihnen. Interessanterweise konzentrieren sich viele Agglomerate um einen oder mehrere „Linker-Zustände“, die die meisten Übergänge innerhalb und zwischen Agglomeraten vermitteln, zum Beispiel die Zustände 1, 2 und 7.

Obwohl die Zeit- und Raumfrequenzbereichsdaten ausreichen, um viele relevante Merkmale der Dynamik zu extrahieren (Abb. 4b, c), ist die räumliche und raumzeitliche Bildgebung der Schlüssel zum Verständnis des diesen Beobachtungen zugrunde liegenden mikroskopischen Mechanismus. Abbildung 4e veranschaulicht den Detaillierungsgrad, der aus Realraumdaten zugänglich ist. Zunächst können wir aus den räumlich aufgelösten internen Moden eine Karte möglicher Domänenwandpfade im Sichtfeld rekonstruieren (Abb. 4e und erweiterte Daten Abb. 7c). Diese Pfade fächern sich in einigen Teilen des Samples auf, während ihre Verteilung in anderen auf einen einzigen Punkt zusammenfällt – ein Verhalten, das an das Anschlagen einer Gitarrensaite erinnert. Dieser Analogie folgend identifizieren wir die Punkte, an denen viele Domänenwandpfade zusammenlaufen, als attraktive Pinning-Sites (die genauen Kriterien finden Sie in Abb. 7d zu Methoden und erweiterten Daten). Die Verteilung attraktiver Pinning-Standorte ist in Abb. 4e dargestellt.

Zusätzlich zu attraktiven Fixierungsstellen deuten unsere Daten auch auf das Vorhandensein abstoßender Wechselwirkungen hin, die die Positionen von Domänenwänden einschränken. Insbesondere finden wir ausgedehnte Bereiche, in denen während der Erfassung keine quasistatischen Domänenwandkonfigurationen beobachtet wurden. Oft fehlen sogar geradlinige Verbindungen zwischen attraktiven Pinnstellen. Aus den raumzeitlichen Daten können wir extrahieren, wie oft mz in diesen Bereichen gewechselt hat (siehe Erweiterte Daten Abb. 7e) und somit abschätzen, wie leicht sie von einer Domänenwand durchquert werden können. Durch die Kombination dieser Informationen haben wir die stärksten abstoßenden Pinning-Stellen identifiziert, wie in Abb. 4e dargestellt.

Wir sind nun in der Lage, die Physik hinter der beobachteten Dynamik zu erklären. Im Kern liegt der konzeptionelle Unterschied zwischen attraktiven und abstoßenden Fixierungsstellen, der auf einer starken topologischen Einschränkung beruht: Domänenwände können nicht im Inneren eines Materials enden. Wie in Abb. 8 der erweiterten Daten dargestellt, impliziert diese Einschränkung, dass bei Domänenwänden attraktive Fixierungsstellen eine punktförmige Wirkung haben (Domänenwände werden am stärksten am Boden einer Vertiefung in der Energielandschaft fixiert), während dies bei abstoßenden Fixierungsstellen der Fall ist einen flächigen Charakter (energetisch erhöhte Bereiche werden gänzlich vermieden). Dieser Unterschied erklärt die Aufteilung der Dynamik in Agglomerate. Insbesondere sind Übergänge zwischen Agglomeraten überwiegend mit dem Springen über eine oder mehrere abstoßende Fixierungsstellen verbunden, wohingegen die meisten Übergänge innerhalb von Agglomeraten nur attraktive Fixierungsstellen betreffen (siehe Erweiterte Daten, Abb. 9, wo wir auch Ausnahmen von dieser Regel zeigen). Aufgrund ihrer flächenförmigen Wirkung verursachen abstoßende Pinning-Stellen während eines Übergangs einen energetischen Aufwand für einen gesamten Domänenwandabschnitt. Ebenso verhindern sie „Reißverschluss-Übergänge“, also die sukzessive Neuordnung einer Domänenwand zwischen mehreren attraktiven Pinning-Sites. Diese konzeptionellen Unterschiede führen zu niedrigeren Aktivierungsenergien von Übergängen innerhalb von Agglomeraten und erklären daher, warum sie häufiger auftreten als Übergänge zwischen Agglomeraten. Darüber hinaus erklärt die Fragmentierung des Materials durch ausgedehnte Sperrgebiete, warum wir bei allen Möglichkeiten, die attraktiven Pinning-Sites zu verbinden, eine so kleine Anzahl von Staaten beobachten. Schließlich kann die scheinbar chaotische Zeitspur auf die intrinsischen weitreichenden Streufeldwechselwirkungen zurückgeführt werden, die einen nichtlokalen, konfigurationsabhängigen Beitrag von Bereichen außerhalb des Sichtfelds zur Energielandschaft hinzufügen.

Stochastische Dynamik kommt in Systemen mit räumlich variierenden Ordnungsparametern sehr häufig vor. Beispiele hierfür sind Domänenschwankungen in Antiferromagneten30,31, Schwankungen von Spin- und Ladungsdichtewellen in Supraleitermaterialien mit hoher Übergangstemperatur (Tc)13,14, die Dynamik frustrierter Systeme wie künstliche Spin-Eis-Materialien32,33 und thermisch aktivierte kristallographische Bewegungen Domänengrenzen34 sowie praktisch jede Dynamik während oder in der Nähe eines Phasenübergangs. Diese kollektive Dynamik auf der Nanometerskala bietet einerseits einen spannenden Spielplatz für die Erforschung der zugrunde liegenden – oft konkurrierenden – fundamentalen Wechselwirkungen und andererseits, um den Reichtum der neuen Physik für fortschrittliche Geräte zu nutzen. Viele dieser Phänomene wurden zuvor durch kohärente Röntgen- oder Elektronenstreuexperimente untersucht, jedoch mit wenigen Ausnahmen nicht durch hochauflösende Realraum-Bildgebung, da das Signal auf einer Zeitskala, die schneller ist als die relevante Dynamik oder die Zustandslebensdauer, nicht ausreicht. Daher blieben viele Details, die nur durch zeitaufgelöste Bildgebung zugänglich sind – etwa die Form, Morphologie, Konnektivität und Topologie lokal geordneter Regionen, die Dynamik dieser Eigenschaften und ihre Beziehung zu Materialinhomogenitäten – unerforscht, was ein grundlegendes Verständnis davon verhindert zugrunde liegende Materialphysik. CCI ermöglicht nun eine solche direkte Bildgebungsforschung, zumindest für alle Systeme, die derzeit im reziproken Raum untersucht werden und die innerhalb der Experimentdauer und innerhalb eines begrenzten Sichtfeldes zur gleichen Konfiguration oder einer engen Annäherung daran zurückkehren (z. B dass ein „Gruppieren“ in eine diskrete Menge von „Zuständen“ möglich ist).

CCI ist eine natürliche Erweiterung jeder kohärenten Bildgebungstechnik im reziproken Raum und kann mit Modenzerlegungstechniken kombiniert werden, um die resultierende Dynamik im realen Raum zu analysieren18 oder um zeitliche Unsicherheiten der nominalen Zeitstempel der rekonstruierten Bilder zu beseitigen17. CCI ist auf vollständig oder teilweise kohärente Quellen von sichtbarem Licht bis hin zu weichen oder harten Röntgenstrahlen oder sogar Elektronen anwendbar, sowohl in Transmissions- als auch in Reflexionsgeometrien35, und erfordert keine Änderung bestehender kohärenter Bildgebungsaufbauten. Darüber hinaus verspricht CCI einen Paradigmenwechsel in der zeitaufgelösten Bildgebung an Quellen wie Freie-Elektronen-Röntgenlasern und Quellen zur Erzeugung hoher Harmonischer, bei denen ein einzelner Sondenimpuls genügend Informationen zur Identifizierung eines Zustands übertragen kann, insbesondere in Kombination mit Korrelationstechniken mit wenigen Photonen2 und Klassifizierung durch maschinelles Lernen36. Unter solchen Bedingungen überwindet CCI die Einschränkungen der Triggerbarkeit und Wiederholbarkeit von Pump-Probe-Schemata und ermöglicht eine störungsfreie Abbildung sowohl der Gleichgewichts- als auch der Nichtgleichgewichtsdynamik. In Verbindung mit der nächsten Generation von Freie-Elektronen-Röntgenlasern mit MHz-Wiederholungsraten werden Echtzeitbildgebung mit einer zeitlichen Auflösung im Submikrosekundenbereich sowie zerstörungsfreie Pump-Probe-Bildgebung mit Femtosekundenauflösung und wellenlängenbegrenzter räumlicher Auflösung möglich sein. Dieser Fortschritt wird in der erweiterten Datentabelle 1 veranschaulicht, in der CCI mit bestehenden kohärenten Bildgebungstechniken verglichen wird.

Unsere Ergebnisse zeigen, dass kohärente Streusignale genügend Informationen kodieren, um das seit langem bestehende Dilemma zwischen räumlicher und zeitlicher Auflösung zu überwinden. Mithilfe von CCI ist nun die räumlich-zeitliche Entwicklung eines Systems von solchen kohärenten Streudaten bis zur Einzelbilderfassungsgrenze zugänglich, selbst wenn sich wiederholende charakteristische Sequenzen fehlen. Wir haben gezeigt, dass dieser Ansatz auch in Systemen mit schwachem Kontrast, in denen eine differenzielle Bildgebung erforderlich ist, eine gute Leistung erbringt. CCI enthüllte ansonsten unzugängliche Einblicke in die Domänenwanddynamik entarteter Labyrinthdomänenzustände und deckte ein komplexes Übergangsnetzwerk mit unerwarteter Agglomeration im Ähnlichkeitsentfernungsraum und einem scheinbar chaotischen zeitlichen Verhalten auf. Am wichtigsten ist, dass CCI raumzeitliche Daten lieferte, auf deren Grundlage wir ein allgemeines mechanistisches Verständnis dafür entwickelten, wie diese komplexen Dynamiken aus einer Kombination von anziehender und abstoßender Fixierung und intrinsischen Konfigurationsenergien entstehen, mit direkten Konsequenzen für alle potenziellen Geräte, die Domänenwände verwenden. Mit diesen Fähigkeiten verspricht CCI, ein leistungsstarkes Werkzeug zu werden, um einige der großen offenen Fragen in der Physik der kondensierten Materie und den Materialwissenschaften zu beantworten, wie etwa die Rolle von thermischen Fluktuationen und Materialdefekten in der Mikroelektronik37 oder Batterien38, die Rolle von Fluktuationen und Nanometer- skalige Materialinhomogenitäten in Hoch-Tc-Supraleitung6,7,13,14, die Dynamik magnetischer Monopolanregungen in frustrierten Spin-Eis-Systemen32,33 und die Rolle von Fluktuationen und topologischen Zuständen bei ultraschnellen Phasenübergängen5,10,11,12,39 ,40.

Die magnetische Mehrschichtdünnschicht [Pt (2,7 nm)/Co60Fe20B20 (0,8 nm)/MgO (1,5 nm)]x15 mit einer Pt-Deckschicht (2,7 nm) auf einer Saatschicht aus Ta (2,3 nm)/Pt (3,7 nm) war durch Sputtern auf einer Siliziumnitrid-Membran abgeschieden. Ta, Pt und Co60Fe20B20 wurden durch DC-Magnetron-Sputtern gezüchtet und MgO wurde durch Hochfrequenz-Sputtern bei Ar-Drucken von 3,5 mTorr (für Pt) und 3 mTorr für alle anderen Materialien gezüchtet. Das Material hat eine Curie-Temperatur von 650 K, wie bereits berichtet23. Der magnetische Grundzustand dieses Materials bei Nulltemperatur und Nullfeld ist ein Zustand paralleler streifenförmiger Domänen mit dem außerhalb der Ebene liegenden magnetischen Ordnungsparameter mz, aber jede mäanderförmige Konfiguration dieser Streifendomänen ist hinsichtlich Energie und Energie nahezu gleich In der Praxis sind alle diese Konfigurationen energetisch degeneriert23.

Die Rückseite der Siliziumnitridmembran wurde mit [Cr (5 nm)/Au(55 nm)]x20 ​​beschichtet, um die einfallenden weichen Röntgenstrahlen zu blockieren41. In diese undurchsichtige Schicht wurden mittels fokussierter Ionenstrahllithographie drei kreisförmige Öffnungen gefräst, eine mit 720 nm Durchmesser, die das Sichtfeld definiert, und zwei Referenzlöcher mit 60 nm und 40 nm Durchmesser, die Referenzstrahlen für die Holographie bereitstellen. Diese Lochdurchmesser stellen eine Geometrie dar, die für die zeitaufgelöste Röntgenholographie von magnetischen Domänen außerhalb der Ebene entwickelt wurde41,42,43. Sie stellen einen guten Kompromiss zwischen der Empfindlichkeit für kleine Änderungen (die bei kleineren Objektlöchern leichter sichtbar ist) und kontextbezogenen Informationen (für die größere Sichtfelder bevorzugt werden) dar.

Das Experiment wurde an der kohärenten weichen Röntgenstreustrahllinie (CSX) der National Synchrotron Light Source II, Brookhaven National Laboratory, durchgeführt. Teilkohärente, zirkular polarisierte Röntgenstrahlen wurden in Transmissionsgeometrie auf die Probe fokussiert. Zur Erhöhung der Kohärenz und zur Reduzierung des Gesamtflusses wurde eine 50 µm große Lochblende vorgeschaltet, um die strahlinduzierte Erwärmung zu begrenzen. Der magnetische Kontrast wurde durch Abstimmung der Röntgenenergie auf die Absorptionskante von Co L3 (778 eV) erreicht, wo der Kontrast des magnetischen Röntgenzirkulardichroismus (XMCD) maximal ist44. Eine im Vakuum 33 cm hinter der Probe montierte Sydor Fast CCD-Kamera zeichnete die kohärent gestreuten und phasenkodierten Röntgenstrahlen als Hologramm auf. Der direkte Strahl wurde durch einen Strahlstopper blockiert. Um die Dynamik in einer Zeitreihe abzubilden, wurden Hologramme (Frames) kontinuierlich aufgezeichnet und einzeln mit ihren jeweiligen Zeitstempeln gespeichert. Um den magnetischen vom topografischen Kontrast zu trennen (siehe unten), wurde die Helizität alle 100 Bilder umgekehrt. Die Belichtungszeit jedes einzelnen Bildes wurde auf 0,3 s eingestellt und lag damit leicht unter der Sättigungsgrenze einzelner Detektorpixel. Die effektive Auslesezeit betrug 0,087 s. Ein vollständiger Stapelsatz beider Helizitäten wurde in etwa 120 s aufgezeichnet. Darin ist auch die Zeit zum Wechseln des Undulators enthalten. Zeitstempel der Bilder wurden von der Strahlführungssteuerung und dem Aufnahmesystem mit Computergenauigkeit und damit vernachlässigbarem zeitlichen Fehler im Vergleich zur Belichtungs- und Auslesezeit aufgezeichnet. Das heißt, die zeitliche Auflösung unseres Experiments betrug 0,387 s. Zur Steuerung der Probentemperatur mit einer Genauigkeit von ∆T < 0,01 K wurde ein Flusskryostat mit flüssigem Helium verwendet.

Topographiehologramme Isum wurden als Summe positiver und negativer Helizitätshologramme aufgezeichnet. Für Topographiedaten wurden ausschließlich Hologramme ohne Dynamik bei der Aufnahme verwendet. Das heißt, wir haben nur Sätze berücksichtigt, bei denen die magnetische Rekonstruktion aus der Differenz von Hologrammen mit positiver und negativer Helizität den vollen Kontrast über das gesamte Sichtfeld zeigte. Die Topographiehologramme wurden nach Bedarf manuell entlang der zeitlichen Bildsequenz aktualisiert. Insgesamt haben wir 26 Topographie-Hologramme verwendet, jedes im Durchschnitt über mindestens 100 Bilder pro Helizität. Um festzustellen, ob das Topographiebild immer noch den aktuellen Zustand der Probe darstellt, haben wir festgestellt, ob das topographisch induzierte Luftmuster der kreisförmigen Apertur in den Differenzhologrammen erfolgreich unterdrückt wurde. Darüber hinaus haben wir mithilfe der Paarkorrelationskarten überprüft, ob unsere Topographiehologramme frei von magnetischem Kontrast waren. Zu diesem Zweck stellen wir fest, dass ein falscher magnetischer Beitrag zu einem Versatz in der Magnetpaar-Korrelationskarte führen würde. Das Vorzeichen dieses Versatzes würde sich bei jeder Helizitätsänderung umkehren, was zu einem charakteristischen Schachbrettmuster in den Korrelationskarten führen würde. Wir haben bestätigt, dass solche Muster in unseren Daten fehlen.

Anschließend subtrahierten wir Isum von allen magnetischen Hologrammen I±, die mit Röntgenstrahlen mit positiver oder negativer Helizität aufgezeichnet wurden, um das Differenzhologramm Idiff ohne Maskenstreuung zu erhalten. Um die Intensitätsdrift zu kompensieren, verwendeten wir einen dynamischen Faktor α, d. h. Idiff = ±(I± − αIsum). Der dynamische Faktor wurde für jedes Bild automatisch aus dem Skalarprodukt des vollständigen topografischen und des magnetischen Hologramms als α = ⟨I±, Isum⟩/⟨Isum, Isum⟩ bestimmt. Diese Gleichung basiert auf der Näherung, dass Topographie und magnetisches Signal unkorreliert und daher orthogonal sind. Wichtig ist, dass dieser Ansatz nur ein zeitabhängiges Signal im Rekonstruktionsprozess (I±) belässt und darüber hinaus das gleiche Ausgangssignal Idiff für denselben Zustand erzeugt, unabhängig davon, ob er mit positivem oder negativem Helizitätslicht aufgezeichnet wurde. Somit entspricht nach diesem Schritt die zeitliche Auflösung von CCI der zeitlichen Auflösung (hier der Erfassungszeit) des ursprünglichen Einzelbilds I±.

Bilder in Abb. 1, 3 wurden durch Fourier-Transformations-Holographie (FTH)42,45,46 rekonstruiert, was eine lineare Operation ist und daher am besten geeignet ist, die Wirkung eines begrenzten Signal-Rausch-Verhältnisses (SNR) und einer blinden Mittelung zu veranschaulichen. Die endgültigen Bilder der magnetischen Zustände und Modi mit hohem SNR (Abb. 2, 4, erweiterte Daten Abb. 4, 6, 7, 9 und ergänzende Videos) wurden durch holografisch unterstützte iterative Phasenabfrage47,48 rekonstruiert, die eine höhere Auflösung bietet und Kontrast der resultierenden Bilder, solange die zugrunde liegenden Streudaten ein geringes Rauschen aufweisen.

Während FTH-Bilder auf der Grundlage von Differenzhologrammen verarbeitet wurden, basiert unser Phasenabrufalgorithmus auf den positiven Werten in der Streuebene. Daher begannen wir mit der Berechnung der einzelnen Helizitätshologramme für jeden von unserem CCI-Algorithmus erkannten Modus mithilfe der folgenden Gleichung:

Dabei ist I±,k ein Frame, der zum Satz von Frames ϕi gehört, die einem bestimmten Modus i zugeordnet sind, Isum,k ist das Topographiebild, das diesem bestimmten Frame zugeordnet ist, und αk, Idiff,k sind der zugehörige dynamische Faktor bzw. das Differenzbild (Siehe Methodenabschnitt „Algorithmus zum Subtrahieren statischer Topographiehologramme“ für die Definition des dynamischen Faktors α). Ein solches Verfahren ermöglichte es uns, einzelne Helizitätsbilder für jedes Bild mit der Photonenstatistik beider Helizitäten zu erhalten.

Die resultierenden Hologramme wurden dann zentriert und ein eventuell vorhandener (Auslese-)Versatz wurde abgezogen. Eine Unterstützungsmaske für den Phasenabrufalgorithmus wurde manuell generiert, indem der Absolutwert der FTH-Rekonstruktion des Durchschnittshologramms selektiv mit einem Schwellenwert ermittelt wurde. Für die Rekonstruktion aller Bilder wurde dieselbe Maske verwendet. Die Hologramme wurden dann einem iterativen Phasenabrufalgorithmus zugeführt, der für die dichroitische Bildgebung entwickelt wurde48. Zunächst wurde die Austrittswelle mit positiver Helizität der Probe mithilfe einer Kombination aus zwei verschiedenen Phasenabrufalgorithmen rekonstruiert. Die verwendete Anfangsschätzung wurde aus der Trägermaske multipliziert mit einer Konstante abgeleitet, die entsprechend der Intensität des Eingabehologramms angepasst wurde. Wir haben zunächst eine modifizierte Version des iterativen Relaxed Averaged Alternating Reflections (RAAR)-Algorithmus (700 Iterationsschritte mit einem Relaxationsparameter β, der sanft von 1 auf 0,5 übergeht) angewendet, bei dem die Nichtnegativitätsreflektorbeschränkung entfernt wurde, da sie für die Bewältigung komplexer Prozesse nicht ausreichte Hologramme. Die Rekonstruktion der positiven Helizität wurde durch den Fehlerreduktionsalgorithmus50 (50 Iterationsschritte) abgeschlossen.

Anschließend wurde die Austrittswelle mit negativer Helizität unter Verwendung des Fehlerreduktionsalgorithmus (50 Iterationsschritte) rekonstruiert, wobei die Phase des rekonstruierten komplexen Hologramms mit positiver Helizität als Ausgangsschätzung verwendet wurde. Dieser Ansatz ermöglicht es uns, jegliche Verschiebung zwischen den beiden unterschiedlichen Helizitätsbildern zu vermeiden. Schließlich wurde die magnetische Rekonstruktion durch Berechnen des Verhältnisses zwischen der Differenz und der Summe der beiden rekonstruierten Bilder erhalten, um den reinen XMCD-Kontrast zu extrahieren.

Der Phasenabrufalgorithmus liefert Rekonstruktionen mit höherem Kontrast und besserer Auflösung im Vergleich zur FTH-Rekonstruktion. Wir erreichen eine beugungsbegrenzte Auflösung von 18 nm für interne Moden mit 250 Bildern oder mehr, die zur Rekonstruktion beitragen. Die Auflösung wurde mittels Fourier-Ring-Korrelation51 unter Verwendung des Halbbit-Schwellenwertkriteriums52 bestimmt. Die Anzeige des Verhältnisses zwischen Differenz und Summe anstelle der bloßen Differenz ermöglicht die Vernachlässigung topografischer Merkmale und erweitert das Sichtfeld der Technik auf 810 nm, da die teilweise mit Gold bedeckten Ränder des Objektlochs den gleichen Kontrast aufweisen wie die Zentrum, obwohl weniger Licht durchgelassen wird.

In unserer Röntgenholographie-Geometrie können wir die Magnetpaarkorrelation direkt im Fourier-Raum bestimmen, wie in Abb. 1 der erweiterten Daten dargestellt. Wir beginnen mit der Subtraktion des Topographiehologramms vom aufgezeichneten Einzelhelizitätshologramm, um das Differenzhologramm hdiff zu erhalten ( Erweiterte Daten Abb. 1a). Die Fourier-Transformation des Differenzhologramms ergibt die sogenannte Patterson-Karte (Extended Data Abb. 1b). Die Patterson-Karte enthält vier referenzrekonstruierte Realraumbilder der Out-of-Plane-Magnetisierung mz(x, t) im außermittigen Bereich und der Interferenz zwischen Objektlochladungsstreuung und magnetischer Streuung in der Mitte.

Als nächstes eliminieren wir die referenzinduzierten Modulationen, da diese aufgrund ihrer Empfindlichkeit gegenüber Schwankungen des einfallenden Strahls größtenteils Rauschen verursachen. Wir beschneiden daher zunächst den zentralen Teil der Patterson-Karte ohne die Rekonstruktionen und transformieren zweitens zurück in den Fourier-Raum. Das resultierende gefilterte Differenzhologramm \({\widetilde{I}}_{{\rm{diff}}}\), dargestellt in Extended Data Abb. 1c, weist eine hohe Intensität bei kleinen reziproken Vektoren q auf und muss vor der Durchführung abgeflacht werden die Korrelationsanalyse. Mathematisch gilt \({\widetilde{I}}_{{\rm{diff}}}\propto {\rm{Re}}({\mathcal{F}}\,[m]){\mathcal{F} }\,[{T}_{{\rm{mask}}}]\), wobei \({\mathcal{F}}\,[{T}_{{\rm{mask}}}]\) ist die Airy-Disk-Streuung der annähernd binären Transmission Tmask der kreisförmigen Maske, die das Sichtfeld definiert. Diese Identität wird in Lit. abgeleitet. 53. Wir extrahieren daher die reine magnetische Streuung \({S}_{i}={\widetilde{I}}_{{\rm{diff}}}({t}_{i})/\sqrt{{ \widetilde{I}}_{\text{sum}}}\propto {\rm{Re}}({\mathcal{F}}\,[m])\) durch Division des gefilterten Differenzhologramms durch die Quadratwurzel des topographischen Summenhologramms \({\widetilde{I}}_{{\rm{sum}}}\propto {\mathcal{F}}\,{[{T}_{{\rm{mask}}} ]}^{2}\). Dann wird die Fourier-Raum-Paar-Korrelationsmatrix (Extended Data Abb. 1d) berechnet unter Verwendung von

ist im Wesentlichen äquivalent zur Paarkorrelationsmatrix der zugrunde liegenden Realraumtexturen mz(x, t), siehe Lit. 53. Beachten Sie, dass ⟨., .⟩ das Skalarprodukt der entwirrten Pixelarrays ist und ∥.∥ die Norm gemäß diesem Skalarprodukt ist.

Unsere Methode zur Klassifizierung von Bildern, die demselben physikalischen Zustand entsprechen, ist in Abb. 3 dargestellt. Sie basiert auf zwei Zutaten: (i) einer rauscharmen Metrik dij, die die paarweise Ähnlichkeit („Abstand“) zweier Kamerabilder quantifiziert ϕi und ϕj wurden zu den Zeitpunkten ti und tj aufgezeichnet und (ii) ein iterativer, hierarchischer Clustering-Algorithmus3,4, der Frames in Sätze mit demselben Zustand gruppiert.

Wir beginnen mit der bildweisen Paarkorrelationskarte magnetischer Texturen, cij, siehe vorheriger Abschnitt. Wie in Abb. 3a und den erweiterten Daten in Abb. 2 gezeigt, löst cij bereits klare gitterförmige Fingerabdrücke von Zustandsänderungen auf Einzelbildebene auf, mit einem etwa zehnmal besseren Signal-Rausch-Verhältnis als eine ähnliche Analyse auf Basis holographischer Realdaten -Raumrekonstruktionen (siehe Erweiterte Daten Abb. 3). Wir reduzieren das Rauschen der Metrik weiter durch die folgende Überlegung: Wenn Sα und Sβ denselben Zustand (A) darstellen, sollte die Korrelation von Sα mit einem beliebigen Frame dieselbe sein wie die Korrelation von Sβ mit diesem Frame. Dies folgt aus der Transitivität der Äquivalenzrelation. Daher ist jede Paarkorrelation cαγ für jedes γ ein Fingerabdruck des Zustands A und der gesamte Vektor c(Sα) ≡ (cα1, cα2, …, cαn) weist erheblich bessere Photonenstatistiken auf als das einzelne Streumuster Sα allein. Wir definieren daher unsere rauscharme Pearson-Distanzmetrik vierter Ordnung dij als

wobei \(\bar{c}({S}_{i})=\frac{1}{n}{\sum }_{j=1}^{n}{c}_{ij}\) ist der Mittelwert des Vektors c(Si). Das heißt, die Matrix \({c}_{ij}^{(4)}\) ist die normalisierte Pearson-Korrelationsmatrix von cij. Die resultierende Distanzmatrix ist in Abb. 3b dargestellt.

Auf der Grundlage des Abstandsmaßes identifizieren wir charakteristische Cluster sehr ähnlicher Frames durch eine iterative Variante (Abb. 3a – c) eines Konzepts, das aus der Genidentifizierung3 als UPGMA (ungewichtete Paargruppenmethode mit arithmetischem Mittel) bekannt ist, um eine Hierarchie zu konstruieren Clusterbaum von dij. Bei diesem Bottom-up-Prozess werden die beiden nächstgelegenen Cluster zu einem übergeordneten Cluster zusammengefasst, beginnend mit Einzelbildern auf der untersten Ebene3,4 und endend mit einem einzigen letzten Cluster. Das UPGMA-Clustering wurde unter Verwendung der MATLAB-Funktion „Linkage“ durchgeführt, die mit der „Korrelations“-Metrik spezifiziert wurde, um die Nähe zweier Streumuster Si und Sj durch Autokorrelation der Eingabematrix dij zu berechnen. Diese zusätzliche Anwendung der Korrelationsfunktion führt zu einer nichtlinearen Ähnlichkeitsmetrik, die die numerische Trennung von Werten mit hoher Korrelation (ähnliche Zustände) und Werten mit niedriger Korrelation (unähnliche Zustände) verbessert. Das resultierende sogenannte Dendrogramm ist in Abb. 3c dargestellt. Die vertikale Ebene oder Höhe jedes Links im Dendrogramm entspricht dem Abstand (in unserem Fall abstrakt, nichtlinear) zwischen den verknüpften Clustern. Wenn zwei verknüpfte Cluster denselben physikalischen Zustand der Probe darstellen, ist die Schrittweite bzw. der Höhenunterschied zwischen der alten und der neuen Hierarchieebene gering. Umgekehrt weist ein großer Schritt, auch Inkonsistenz genannt, auf eine natürliche Teilung im Datensatz hin, also auf die Verschmelzung verschiedener physikalischer Zustände. Die größte Schrittgröße wird natürlich am obersten Knoten im Baum beobachtet. Wir streben eine möglichst robuste Klassifizierung an und teilen den Baum daher nur am obersten Knoten in zwei Untercluster auf. Anstatt das Dendrogramm in einem einzigen Schritt in einen vollständigen Satz von Clustern zu unterteilen, iterieren wir durch den gesamten Clustering-Vorgang und teilen das Dendrogramm in jeder Iteration höchstens in zwei Untergruppen auf (im obersten Link). Die Iterationen ermöglichen es uns, Domänenkonfigurationen über das herkömmliche UPGMA hinaus zu extrahieren, um beispielsweise die Konfigurationen A1 und A2 in Abb. 3c zu trennen.

Der nächste Iterationsschritt besteht darin, zu entscheiden, ob unsere beiden identifizierten Subcluster reine oder gemischte Zustände darstellen, das heißt, ob sie Frames aus einem einzelnen Zustand oder mehreren Zuständen umfassen. Zu diesem Zweck quantifizieren wir die Unterscheidbarkeit des obersten Links im Dendrogramm durch den Inkonsistenzkoeffizienten ξ, wobei ξ als Verhältnis der durchschnittlichen absoluten Abweichung der Stufenhöhe zur Standardabweichung aller im Dendrogramm enthaltenen Links auf niedrigerer Ebene angegeben ist Berechnung. Sowohl die Stufenhöhe als auch die Standardabweichung sind in Abb. 3c angegeben. Auf dieser Grundlage identifizieren wir alle Cluster, die einen Inkonsistenzschwellenwert unterschreiten, als reine Zustandscluster, während in Clustern, die diesen Schwellenwert überschreiten, komplementär gemischte Zustände vorhanden sind.

Die Iterationsschritte werden für Cluster mit gemischten Zuständen wiederholt, bis – innerhalb unserer zeitlichen Auflösung und unseres verfügbaren Signal-Rausch-Verhältnisses – eine vollständige Trennung in Cluster erreicht ist, die nur reine Zustände enthalten. Anschließend werden die Frames jedes Reinzustandsclusters gemittelt und ein Realraumbild der entsprechenden Domänenkonfiguration rekonstruiert (Abb. 3d). Die Kenntnis darüber, welche Frames in jeden Cluster eingetreten sind, und die Zeitstempel, wann diese Frames aufgezeichnet wurden, ergibt die zeitliche Rekonstruktion, wie in Abb. 3e dargestellt (siehe Methodenabschnitt „Schätzung der zeitlichen Diskriminierungsschwelle und Rekonstruktion der 32 Zustände“ für). Weitere Details zur zeitlichen Rekonstruktion).

Auf unsere Daten angewendet stellen wir fest, dass der modifizierte Clustering-Algorithmus für Schwellenwerte des Inkonsistenzkoeffizienten ξ im Bereich von 1,7 bis 2,2 eine gute Leistung erbringt. Die Obergrenze wird durch die minimale Empfindlichkeit bestimmt, die zum Trennen der offensichtlichsten Mischzustände erforderlich ist (z. B. identifiziert durch Bewegungsunschärfekontrast, wie in Abb. 1b). Die untere Grenze wird durch die Gesamtzahl der Frames (hier 99 %) festgelegt, die Clustern zugewiesen werden können, die akzeptable Realraum-Rekonstruktionen liefern, was wir mit 15 Frames pro Cluster annehmen. Konkret haben wir ξ = 1,85 gewählt, weil es die geringste Wahrscheinlichkeit einer Frame-Fehlklassifizierung erzeugt und gleichzeitig 99,5 % unserer 28.800 Frames Clustern mit >15 Frames zuordnet (weitere Einzelheiten finden Sie im Abschnitt „Methoden“ „Schätzung der zeitlichen Unterscheidungsschwelle und Rekonstruktion der 32 Zustände“) über die Auswertung der Frame-Fehlklassifizierung).

Wir stellen fest, dass die größten Nachteile der hierarchischen Clusterbildung das sogenannte Verkettungsphänomen und die Empfindlichkeit gegenüber Ausreißern, der Zusammenführung inkonsistenter Cluster oder der Bildung kleinerer Cluster mit wenigen Elementen sind. Während Ersteres im Iterationsprozess durch die Wahl einer ausreichend niedrigen Inkonsistenzschwelle effektiv minimiert wird, führt Letzteres zur Fragmentierung eines reinen Zustands in mehrere untrennbare Cluster. In unserem Fall findet der Algorithmus 119 magnetische Konfigurationen, von denen viele sichtbar nicht unterscheidbar sind. Um Duplikate in diesem Satz zu eliminieren, haben wir die Ähnlichkeit zwischen allen identifizierten Clustern A und B berechnet, indem wir die Paarkorrelationswerte cAB für alle Kombinationen von Frames ϕA und ϕB, die zu diesen Clustern gehören, gemittelt haben. Unter Verwendung eines herkömmlichen (nichtiterativen) agglomerativen UPGMA-Algorithmus verarbeiteten wir dann die resultierende reduzierte 119 × 119-Zellcluster-Korrelationsmatrix, um Cluster zu gruppieren, die tatsächlich dieselben Domänenkonfigurationen darstellten. Wir haben überprüft, dass unsere endgültigen Cluster reine Zustände sind, indem wir dasselbe iterative Schema wie oben erwähnt angewendet haben.

Das Ergebnis ist ein Satz von 72 Domänenkonfigurationen, die die Grundlage für die weitere Aufteilung in diskretisierte interne Modi (diskretisierte Versionen der gerade räumlich aufgelösten Domänenkonfigurationen) und Zustände (räumlich und zeitlich aufgelöste Konfigurationen) bilden.

Um die Positionen von Domänenwänden aus manchmal verrauschten oder inhomogen beleuchteten Realraumbildern zu extrahieren, die mit dem Phasenabrufalgorithmus rekonstruiert wurden, haben wir die 72 Domänenkonfigurationen, die in der Clusteranalyse identifiziert wurden, diskretisiert (siehe Erweiterte Daten, Abb. 4). Zu diesem Zweck begannen wir mit einem Tiefpassfilter: Die Cluster-gemittelten Differenzhologramme wurden zunächst mit einer kreisförmigen Binärmaske beschnitten, bevor Realraumbilder rekonstruiert wurden, um hochfrequentes Rauschen in den Bildern zu reduzieren. Der Radius des Filters im Fourier-Raum wurde individuell für jeden internen Modus als maximales q bestimmt, jenseits dessen das Rauschen das gesamte magnetische Streusignal aller Frames dieses Modus dominiert. Obwohl dieser Filter die räumliche Auflösung verringert, bleibt die Lage der Domänenwand davon unberührt. Die Domänensegmentierung basierte auf dem Vorzeichen der rekonstruierten Phase φ(r) der komplexwertigen Bilder und nicht auf ihrem Realteil, da die Phase die deutlichste Trennung der Auf- und Abwärtsmagnetisierung aufweist. Die rekonstruierte Phase wurde um Null herum zentriert, um den maximalen Kontrast zu erreichen, der durch einen Phasenübergang von ±π an den Stellen der Domänenwände beobachtet wurde. Wir haben Domänen, die kleiner als 50 Pixel sind, als durch Rauschen verursachte Artefakte betrachtet und sie daher mit den umliegenden Domänen zusammengeführt. Bilder, die stark von den Artefakten betroffen waren, wurden manuell angepasst.

Einige der ursprünglichen Realraumrekonstruktionen der 72 internen Moden zeigen Hinweise auf eine Überlagerung gemischter Zustände, siehe Erweiterte Daten, Abb. 4b. Solche gemischten Zustände entstehen zwangsläufig, wenn sich der Domänenzustand während der Erfassung eines einzelnen Frames ändert (d. h. wenn die Dynamik schneller als unsere minimale zeitliche Auflösung ist). Daher würde die einfache Binärisierung eines Domänenbilds, wie es in Abb. 4b für erweiterte Daten dargestellt ist, einen Informationsverlust darstellen. Wir stellen jedoch fest, dass der gesamte Satz binärisierter interner Modi eine repräsentative Grundlage bildet, auf deren Grundlage die ursprünglichen Graustufenbilder zerlegt werden können, wie in Abb. 4b der erweiterten Daten dargestellt. In der Praxis haben wir die Ähnlichkeit zwischen den Domänenbildern und allen binären internen Modi anhand der Realraumkorrelation53 bewertet. In einem nächsten Schritt haben wir eine multilineare Regression angewendet, um jedes einzelne Graustufenbild in diejenigen binären internen Modi zu zerlegen, die >88 % Ähnlichkeit mit dem Graustufenbild aufweisen. Wir stellen fest, dass die gewichtete Überlagerung interner Modi alle Domänenkonfigurationen genau darstellt, mit Ausnahme von Zustand 32, wo eine zusätzliche binäre Domänenkonfiguration 73 manuell erstellt wurde (wir führen dies auf die Tatsache zurück, dass Zustand 32 der letzte Zustand in unserer Zeitreihe ist). und es standen nicht genügend Daten zur Verfügung, um es automatisch zu zerlegen). Die diskrete Darstellung aller 72 internen Domänenmodi ist in Extended Data Abb. 6 dargestellt. Der Satz der ursprünglichen Domänenbilder zusammen mit ihren tiefpassgefilterten Phasenbildern, ihren angepassten binärisierten Versionen und ihrer Zerlegung in binäre interne Modi wird ergänzend zusammengestellt Video 2.

Die Clusteranalyse ist eine Methode zur Klassifizierung von Daten in natürliche Unterteilungen mit ähnlichen Merkmalen, in dieser Arbeit beispielsweise übereinstimmende magnetische Domänenzustände. Wird ein solcher Algorithmus auf verrauschte Daten angewendet, führt dies letztendlich zu Zuordnungsfehlern. Diese Fehler spielen eine entscheidende Rolle bei der zeitlichen Rekonstruktion, bei der jeder falsch klassifizierte Frame ein falsch erkannter oder vernachlässigter Übergang ist. Bei sehr ähnlichen Zuständen wird es jedoch immer schwieriger, die echte Zuordnung zu finden (siehe Domänenkonfigurationen A1 und A2 in Abb. 3d). Von den 72 internen Modi, die vom Clustering-Algorithmus identifiziert wurden, weisen einige eine Ähnlichkeit im realen Raum von bis zu 99 % auf. Angesichts dieser äußerst großen Ähnlichkeit stellt sich die Frage, wie genau die Zuordnung eines einzelnen Frames zu einem bestimmten magnetischen Zustand ist. Wir gehen dieser Frage nach, indem wir die Wahrscheinlichkeit einer Frame-Fehlklassifizierung schätzen, die wir aus der Robustheit der Zuweisung eines Frames zwischen zwei Clustern ableiten.

Bei dem in unserer Analyse verwendeten Bottom-up-Clustering-Ansatz haben Verknüpfungen zwischen Clustern, die auf niedrigeren Ebenen erstellt wurden, einen starken Einfluss auf das Clustering auf höheren Ebenen. Der gesamte Verknüpfungsbaum, also das Dendrogramm, reagiert besonders empfindlich auf die Verknüpfungen, die auf den niedrigsten Ebenen für Daten mit geringem Abstand und hohem Rauschen erstellt werden, wo kleine Änderungen des anfänglichen Abstands zu abweichenden endgültigen Zuordnungen führen können. Umgekehrt ist die Robustheit gegenüber Variationen des anfänglichen Rahmensatzes ein Maß für die Qualität einer Clustering-Zuordnung. Basierend auf dieser Überlegung haben wir die folgende Analyse entwickelt, um die Genauigkeit und Sensitivität unserer Clusteranalyse zu überprüfen.

In unserer Analyse validieren wir die Clusterzuordnung von Frames zwischen jedem Clusterpaar A und B. Wir gehen davon aus, dass unsere vollständige Clusteranalyse bereits eine repräsentative Schätzung der zu A bzw. B gehörenden Mitglieder ϕA und ϕB ausgibt. Zur Fehleranalyse vergleichen wir nun Clustering-Läufe, beginnend mit verschiedenen anfänglichen Frame-Sets – einerseits dem ursprünglichen Frame-Set ϕA + ϕB und andererseits zehn neu zusammengestellten Teilmengen \({\widetilde{\varphi }}^ {A}+{\widetilde{\varphi }}^{B}\). Jede Teilmenge \({\widetilde{\varphi }}^{A}\) und \({\widetilde{\varphi }}^{B}\) enthält jeweils eine zufällig ausgewählte Hälfte der übergeordneten Rahmenmenge ϕA und ϕB . Wir unterteilen die zusammengestellten Frame-Sets in genau zwei Cluster, indem wir denselben iterativen agglomerativen UPGMA-Algorithmus wie zuvor beschrieben verwenden. Die Robustheit der Clusterbildung wird durch Vergleich der ursprünglichen Frame-zu-Cluster-Zuordnung mit der neuen Zuordnung bewertet, d. h. ob Frames, die in A oder B gruppiert sind, noch in \(\widetilde{A}\) oder \( gruppiert sind. \widetilde{B}\). Andernfalls gelten Frames als falsch klassifiziert und wir definieren die Fehlklassifizierungswahrscheinlichkeit als den durchschnittlichen Anteil falsch klassifizierter Frames in \({\widetilde{\varphi }}^{A}+{\widetilde{\varphi }}^{B}\) .

Für die Mehrzahl der Modenpaare (87 %) finden wir perfekte Übereinstimmung in der Clusterbildung mit zufälligen Teilmengen. Wir stellen fest, dass die Robustheit der Frame-Klassifizierung erheblich abnimmt, wenn mindestens einer der Cluster eine sehr geringe Anzahl von Frames enthält. Wir schließen Cluster mit weniger als 100 Frames – der Anzahl der Frames für ein Standard-FTH-Bild eines einzelnen Hologrammstapels – von der weiteren Analyse aus, da die Aufnahme weiterer Frames keine grundsätzliche Herausforderung darstellt.

In Extended Data Abb. 5 zeigen wir die Frame-Fehlklassifizierungswahrscheinlichkeit aller verbleibenden Modenpaare als Funktion ihrer Ähnlichkeit, dargestellt durch ihre Paarkorrelation. Nennenswerte Fehlklassifizierungsraten treten nur bei sehr ähnlichen Domänenkonfigurationen auf. Insbesondere stellen wir fest, dass die Wahrscheinlichkeit einer Frame-Fehlklassifizierung bei Ähnlichkeiten der zugrunde liegenden magnetischen Texturen von bis zu 93,8 % unter 1 % liegt. Wir definieren dies in unserer Analyse als Sensitivitätsschwelle. Interne Domänenmodi mit höherer Ähnlichkeit wurden gruppiert, um ihre zeitliche Unterscheidung mit einer akzeptablen Fehlklassifizierungsrate zu ermöglichen, wie in Abb. 3e dargestellt. Diese Gruppen von Moden werden als räumlich und zeitlich aufgelöste magnetische „Zustände“ bezeichnet. In der Praxis kombinierten wir nacheinander die nächstgelegenen Moden, bis der Abstand zwischen einem beliebigen Modenpaar zweier unterschiedlicher Zustände den durch die Empfindlichkeitsschwelle definierten Ähnlichkeitsabstand von 100 % − 93,8 % = 6,2 % überschritt. Eine Übersicht über die identifizierten Zustände und ihre zugehörigen internen Domänenmodi ist in Extended Data Abb. 6 dargestellt. Wir stellen in diesem Zusammenhang fest, dass die Korrelation zwischen Domänenwandsprüngen in verschiedenen Teilen des Sichtfelds kein Artefakt des Clustering-Algorithmus ist, sondern entsteht stattdessen aus der intrinsischen Physik des Materials, nämlich aus dem Wunsch des Materials, eine konstante Domänenbreite beizubehalten, die durch die Konkurrenz von Domänenwandenergien und weitreichenden Streufeldenergien festgelegt wird.

Die Anzahl der Zustände und internen Modi kann je nach Wahl der Modellparameter variieren, die im Text gezogenen Schlussfolgerungen bleiben jedoch in einem breiten Spektrum der oben diskutierten Parameter robust. Wir stellen außerdem fest, dass dieser Ansatz des „Gruppierens“ ähnlicher Konfigurationen in „Zustände“ CCI allgemein anwendbar macht, sogar auf Systeme mit einmaliger Dynamik, insbesondere in Kombination mit einem festen und endlichen Sichtfeld.

Bereits in seiner Rohdarstellung zerfällt das Übergangsnetzwerk (Abb. 4c) visuell in Ansammlungen von Zuständen. Um diese Beobachtung zu quantifizieren, haben wir eine neue Distanzmetrik definiert, die den Ähnlichkeitsabstand sowie die Häufigkeit von Übergängen zwischen Zuständen berücksichtigt. Zu diesem Zweck verwenden wir den einfachsten Ansatz, bei dem wir einfach die beiden Abstandsmaße addieren

wobei dAB der Abstand zwischen den Zuständen A und B gemäß dieser neuen Metrik ist, cstate der Zustandsähnlichkeitsabstand ist und \(\mathop{\theta }\limits^{ \sim }(A,B)=\log (1+\ Theta T)\) ist der Logarithmus der Übergangsfrequenz θ zwischen A und B, T ist die Dauer des Experiments und \({\widetilde{\theta }}_{\max }\) bezeichnet den höchsten beobachteten \( \widetilde{\theta }\) über alle Staaten. Anschließend haben wir einen hierarchischen UPGMA-Clustering-Algorithmus angewendet, um ein Dendrogramm aus den Zuständen gemäß dieser Distanzmetrik zu erstellen (Extended Data Abb. 10). Die Trennschwelle, die die Agglomerate definiert, wurde in diesem Dendrogramm manuell auf die große Stufe um 0,38 eingestellt.

Unser Ansatz zur Bestimmung der Position attraktiver Pinning-Sites basiert auf der Besetzungswahrscheinlichkeit der Domänenwand und der gemittelten Krümmung der Domänenwand. Zuerst haben wir Domänenwandpositionen extrahiert, die in mindestens 20 % aller in Extended Data Abb. 7c gezeigten internen Modi beobachtet wurden. Unter diesen Hotspots gibt es punkt- und linienförmige Bereiche mit erhöhter Besetzungswahrscheinlichkeit, die auf Pinning-Standorte hinweisen. Wir haben die Punkte maximaler Besetzungswahrscheinlichkeit verwendet, um die Fixierungsorte punktförmiger Hotspots direkt zu bestimmen.

Zweitens verwendeten wir die in Extended Data Abb. 7d dargestellte gemittelte Domänenwandkrümmung, um die Fixierungsstellen linienförmiger Hotspots zu lokalisieren. Wir extrahieren nämlich ausgedehnte Bereiche mit einer durchschnittlichen Krümmung von mehr als 1,5 µm−1. Unter diesen Bereichen haben wir den Punkt der höchsten Krümmung als die Position der Fixierungsstellen in den linienförmigen Hotspots definiert. Um eine ausreichende räumliche Trennung zu gewährleisten, wurden nur Pinning-Sites berücksichtigt, die mindestens 8 Pixel voneinander entfernt sind.

In der erweiterten Datentabelle 1 vergleichen wir CCI mit bestehenden zeitaufgelösten kohärenten Bildgebungsmethoden mit magnetischem Kontrast. Die Zahlen basieren auf folgenden Überlegungen: Zeile 1: Ergebnisse für die konventionelle kohärente Bildgebung in dieser Arbeit. Die beugungsbegrenzte Auflösung von 18 nm wird bei der Mittelung über ~250 Bilder erreicht (siehe Methodenabschnitt „Rekonstruktion von Bildern im realen Raum“), was ~100 s entspricht. Um die beste Auflösung zu erreichen, muss das System natürlich über die Integrationszeit statisch sein. Zeile 2: Räumliche und zeitliche Auflösung, die in dieser Arbeit durch den Einsatz von CCI erreicht wurde. Um die berichtete beugungsbegrenzte räumliche Auflösung zu erreichen, musste die gleiche Anzahl von Bildern wie bei der herkömmlichen Bildgebung gemittelt werden, jedoch aufgrund von CCI ohne Verlust der zeitlichen Auflösung. Statistische Fehler bei der Zuordnung eines Zustands zu einem Frame sowie Unsicherheiten durch die Gruppierung mehrerer interner Modi zu einem Zustand sind in den angegebenen Auflösungen nicht enthalten und müssen zusätzlich berücksichtigt werden. Zeile 3: Erwartetes Potenzial der konventionellen kohärenten Röntgenbildgebung mit einer Auflösung von unter 10 nm (ein Bereich, der mit inkohärenten Röntgenbildgebungstechniken schwer zu erreichen ist). Die Integrationszeit nimmt mit zunehmender räumlicher Auflösung des Ziels drastisch zu, da Streusignale bei hohem q typischerweise stark abklingen. Zeile 4: CCI an Synchrotronstrahlungsquellen. Die hier angegebene Bildrate entspricht der Detektorbildrate des MOENCH-Detektors54, einem besonders schnellen Detektor im weichen Röntgenbereich. Zeile 5: CCI bei Freie-Elektronen-Röntgenlasern mit hoher Wiederholrate. Die hier dargestellte Perspektive basiert auf den Spezifikationen des European XFEL (EuXFEL)55. Die Zeitauflösung ist durch die maximale Bündelfrequenz (derzeit 1/(220 ns) bei EuXFEL) und die maximale Dauer durch die Länge eines Bündelzugs (derzeit 600 µs bei EuXFEL) begrenzt. Zeile 6: CCI in einem Pump-Probe-Schema an einem XFEL, wobei die Zeitauflösung durch die Pulsdauer und die Dauer durch die maximal verfügbare Pump-Probe-Verzögerung begrenzt ist. Zeile 7: Basierend auf Ref. 43. Zeile 8: Basierend auf Refs. 56,57. Zeile 9: Basierend auf einer Kombination aus Ref. 58, wo zerstörungsfreie holographische Einzelbild-Magnetbildgebung demonstriert wurde, und Ref. 59, wo gezeigt wurde, dass ein Bild derselben Probe zu zwei verschiedenen Zeitpunkten in einem solchen Einzelschusshologramm kodiert werden kann.

Die in dieser Studie gemeldeten Daten sind mit Kennungen unter https://doi.org/10.5281/zenodo.7180988 verfügbar.

Der in dieser Studie gemeldete Code ist mit Kennungen unter https://doi.org/10.5281/zenodo.7180988 verfügbar.

Eine Korrektur zu diesem Artikel wurde veröffentlicht: https://doi.org/10.1038/s41586-023-06224-z

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Referenzen herunterladen

Wir danken C. Ropers, R. Comin, A. Menzel und D. Giannakis für Diskussionen und Ratschläge. Die Arbeit am MIT wurde durch das DARPA TEE-Programm unterstützt. Die Arbeit am MBI wurde durch das Leibniz-Collaborative-Excellence-Programm gefördert. Die Arbeit am HZB wurde durch das Helmholtz-Nachwuchsgruppenprogramm gefördert. Diese Forschung nutzte Ressourcen (Beamline 23-ID-1, CSX) der National Synchrotron Light Source II, einer Benutzereinrichtung des Office of Science des US-Energieministeriums (DOE), die für das DOE Office of Science vom Brookhaven National Laboratory unter der Vertragsnummer betrieben wird. DE-SC0012704.

Open access funding provided by Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie GmbH.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Claudio Mazzoli, Bastian Pfau

Max-Born-Institut, Berlin, Deutschland

Christopher Klose, Michael Schneider, Stefan Eisebitt & Bastian Pfau

Abteilung für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik, Massachusetts Institute of Technology, Cambridge, MA, USA

Felix Büttner, Kai Litzius, Ivan Lemesh, Jason M. Bartell, Mantao Huang & Geoffrey SD Beach

National Synchrotron Light Source II, Brookhaven National Laboratory, Upton, NY, USA

Felix Büttner, Wen Hu, Claudio Mazzoli, Andi Barbour und Stuart B. Wilkins

Helmholtz-Zentrum für Materialien und Energie, Berlin, Germany

Felix Büttner & Riccardo Battistelli

IV Physikalisches Institut, Universität Göttingen, Göttingen, Deutschland

Sergey Zayko

Zentraleinrichtung Elektronenmikroskopie (ZELMI), Technische Universität Berlin, Berlin, Germany

Christian M. Günther

Institut für Optik und Atomare Physik, Technische Universität Berlin, Berlin, Germany

Stefan Eisebitt

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FB, WH, CM, SBW, GSDB und BP haben das Projekt konzipiert. FB, IL, MS und CMG bereiteten die Proben vor. CK, FB, WH, IL, JMB und MH führten die Experimente mit Unterstützung von CM und SBW durch; CK analysierte die Daten unter Aufsicht von BP und SE; RB führte die CDI-Rekonstruktionen mit Unterstützung von SZ, CK, FB, WH, CM durch und BP interpretierte die Daten mit Input von KL, AB und SBW; WH, CM, CK, FB und BP haben die CCI-Technik entwickelt. CK, FB, WH, CM und BP haben den Artikel mit Kommentaren aller Autoren verfasst.

Korrespondenz mit Felix Büttner oder Wen Hu.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature dankt Serguei Molodtsov und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Peer-Reviewer-Berichte sind verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

a, Die Berechnung beginnt mit den experimentellen Daten, d. h. dem magnetischen Differenzhologramm hdiff(t), das zum Zeitpunkt t aus der Differenz eines Zirkularpolarisationshologramms und eines Topographiehologramms erhalten wird. Eingefügte Rasterelektronenmikroskopaufnahme der Probe, überlagert mit einem Bild des magnetischen Domänenzustands. Maßstabsbalken, 500 nm. b, Patterson-Karte, erhalten aus einer inversen Fourier-Transformation von hdiff(t). Die Kreuzkorrelation erscheint in der Mitte, während das Magnetkontrastbild im realen Raum („Rekonstruktion“) um den Objekt-Referenz-Abstand von der Mitte versetzt ist. c: Ein tiefpassgefiltertes Differenzhologramm wird aus der Fourier-Transformation der aus der Patterson-Karte ausgeschnittenen Kreuzkorrelation berechnet. Eine weitere Normalisierung (Abflachung) erfolgt unter Verwendung der Amplituden der Topographiestreuung, dh der Quadratwurzel des referenzgefilterten Topographiehologramms. d, Normalisierte Paarkorrelationskarte, berechnet durch das Skalarprodukt ⟨., .⟩ der abgeflachten Differenzhologramme (Gleichung (1). Zur Veranschaulichung basieren alle Panels auf aufeinanderfolgenden Mittelwerten von 100 Hologrammrahmen. Siehe Methoden für die mathematischen Schritte.

a, Paarkorrelationskarte aller aufgezeichneten Frames (sequentiell indiziert). b, Vergrößerter Ausschnitt der Korrelationskarte, markiert mit einem roten Quadrat in a, jetzt aufgetragen als Funktion der Wandzeit (Zeitstempel), als die jeweiligen Bilder aufgezeichnet wurden. Jeder Block stellt einen Stapel von 100 erfassten Frames dar. Weiße Bereiche zeigen Zeitintervalle an, in denen keine Bilder aufgezeichnet wurden, hauptsächlich aufgrund von Helizitätsänderungen.

a, Fourier-Raum-Korrelationskarte, berechnet mit dem in Extended Data Abb. 1 dargestellten Algorithmus, die einen Übergang zwischen zwei Zuständen zeigt. b, Dieselbe Korrelationskarte, berechnet unter Verwendung von Einzelbild-Rekonstruktionen im realen Raum (siehe erweiterte Daten, Abb. 1b). c, Histogramme, die die Verteilung der beobachteten Paarkorrelationswerte zeigen. Die Verteilungen wurden aus den gleichen Bundesstaatsregionen in jeder der Korrelationskarten erhalten (sichtbar als gelbe Regionen in a). Um das Signal-Rausch-Verhältnis (SNR) abzuschätzen, wurden beide Verteilungen mit einer Gauß-Funktion angepasst. Wir definieren das SNR durch den Erwartungswert dividiert durch die Standardabweichung der Anpassung. Wir stellen fest, dass das SNR im Fourier-Raum mehr als zehnmal höher ist (29,3 ± 1,0) als das SNR im realen Raum (SNR 2,5 ± 0,2).

a, Erstellung binärer interner Domänenmodi. Die Auf- und Abwärtsmagnetisierung aller Domänenbilder wird mithilfe der Bildsegmentierung basierend auf der Schwellenwertfilterung der CDI-Rekonstruktionen binarisiert. Die Darstellungen von Bildern mit einem niedrigen Signal-Rausch-Verhältnis wurden manuell angepasst. b, Illustration der mehrstufigen Diskretisierung interner Domänenmodi. Die CDI-Rekonstruktion eines Domänenbildes wird in einen Satz binärisierter interner Modi zerlegt. Die Binärbilder der internen Modi werden überlagert, um eine diskretisierte Darstellung des Domänenbildes mit mehreren Kontraststufen zu erstellen. Ein Anpassungsprozess bestimmt die Gewichtungskoeffizienten aus dem Bild des Domänenmodus. Weitere Einzelheiten zum Verfahren finden Sie unter Methoden. Maßstabsbalken, 500 nm.

Frame-Fehlklassifizierungswahrscheinlichkeit eines Systems mit zwei Zuständen als Funktion der Ähnlichkeit der zugrunde liegenden beiden Domänenzustände. Ein Ähnlichkeitswert von eins entspricht nicht unterscheidbaren Zuständen. Datenpunkte unter 87 % Ähnlichkeit weisen eine Fehlklassifizierungswahrscheinlichkeit von Null auf und wurden daher aus dem Log-Log-Plot ausgeschlossen. Das hellblaue Band dient als Orientierungshilfe für das Auge. Unsere Empfindlichkeitsschwelle ist durch die gestrichelten blauen Linien markiert. Die horizontale Linie gibt die größte akzeptable Fehlklassifizierungsrate für die zeitliche Zuordnung an (1 %). Die vertikale Linie stellt die maximale Ähnlichkeit zweier Zustände vor und nach einem zeitlich aufgelösten Übergang dar (93,8 %), die so gewählt wurde, dass alle Datenpunkte links von dieser Linie unterhalb der Fehlklassifizierungsschwelle liegen. Weitere Einzelheiten finden Sie unter Methoden.

Wir haben insgesamt 72 interne Modi identifiziert, deren Ähnlichkeit bis zu 99 % beträgt (siehe Methoden). Die Modi sind Teilmengen der 32 Domänenzustände (siehe Abb. 4), wie durch die graue Hintergrundschattierung angezeigt. Modi werden durch eine hohe Paarkorrelation von >93,8 % definiert, was bedeutet, dass ihre genaue zeitliche Abfolge nicht zugänglich ist, aber statistische Informationen, wie die Realraumbilder und die Anzahl der beitragenden Frames, dennoch zuverlässig rekonstruiert werden können. Maßstabsbalken, 500 nm.

a: Durchschnitt aller während des Experiments beobachteten Domänenkonfigurationen, gewichtet nach der Anzahl der Frames für jede Konfiguration. b, Ähnlicher Durchschnitt der diskretisierten Domänenkonfigurationen. c, Überlagerung (Summe) der Domänenwandpositionen aller internen Moden, normalisiert durch die Gesamtzahl der Moden. d, Durchschnittliche Krümmung der Domänenwände. Nur Wände, die eine starke Krümmung aufweisen, werden farbig dargestellt. Graue Linien markieren verbleibende Domänenwände. e, Anzahl der Magnetisierungsschaltereignisse, die lokal in der zeitlichen Entwicklung der Domänenkonfiguration beobachtet werden. Maßstabsbalken, 500 nm.

Stringförmige magnetische Domänenwände (graue Linien), die sich in einer Energielandschaft mit anziehenden und abstoßenden Gauß-förmigen Pinning-Potentialen befinden. Die attraktiven Fixierungsstellen (blau) induzieren Vertiefungen in der Energielandschaft und fangen die Domänenwände in ihrem Minimum ein, während die abstoßenden Fixierungsstellen (rot) eine flächenartige Potentialbarriere bilden, die die Domänenwände abstößt.

a,b, Ausgewählte Beispiele für Übergänge zwischen Agglomeraten (a) und Intraagglomeraten (b). Der Farbcode wird unterhalb beider Panels erläutert. Der summierte Kontrast zeigt Bereiche ohne Magnetisierungsänderungen als violett oder weiß und Bereiche mit umgeschalteter Magnetisierung als blau oder rot. Bereiche mit abstoßenden Pinnstellen sind mit halbtransparenten grauen Schatten markiert, attraktive Pinnstellen hingegen mit schwarzen Punkten. Maßstabsbalken, 500 nm.

Ein hierarchischer UPGMA-Clustering-Algorithmus gruppiert die 32 in Abb. 4 gezeigten Domänenzustände in 11 Agglomerate, basierend auf den Ähnlichkeitsabständen der Zustände und der Häufigkeit der Übergänge zwischen den Zuständen. Der Trennungsschwellenwert wurde manuell auf einen allgemein großen Schritt im hierarchischen Abstand (0,38) eingestellt, wie durch die gestrichelte rote Linie angezeigt. Die Farbkodierung trennt die verschiedenen Agglomerate und entspricht Abb. 4. Einzelne, kurzlebige Zustände, die in Abb. 4 nicht farblich gekennzeichnet sind, sind hier grau dargestellt.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Klose, C., Büttner, F., Hu, W. et al. Kohärente Korrelationsbildgebung zur Auflösung schwankender Materiezustände. Natur 614, 256–261 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05537-9

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Eingegangen: 21. Oktober 2021

Angenommen: 08. November 2022

Veröffentlicht: 18. Januar 2023

Ausgabedatum: 09. Februar 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-022-05537-9

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